Esta capital histórica da Ilha Terceira é considerada Património Mundial pela UNESCO, sendo uma das três capitais regionais dos Açores, juntamente com a Horta e Ponta Delgada.
Esta ilha portuária e antigo forte do século XVI foram de importância estratégica para mercadores e comerciantes portugueses e espanhóis, ao longo dos séculos, que usavam o porto abrigado da ilha como ponto de paragem entre África, Europa e as Índias Ocidentais e Américas.

O explorador Vasco da Gama enterrou, aqui, o seu irmão, em 1499, após a sua longa viagem até à Índia. No século XVII, o porto recebeu galeões espanhóis carregados de tesouros do Novo Mundo.




O seu rápido crescimento como centro de comércio marítimo mereceu-lhe a designação de primeira cidade dos Açores, na década de 1530, enquanto que o Papa Paulo III nomeou Angra como uma diocese com jurisdição religiosa sobre o resto do arquipélago.
Angra viria a desempenhar funções importantes na história de Portugal durante a Crise de Sucessão de 1580, ao não aceitar a suserania de Filipe de Espanha e apoiando o candidato alternativo ao trono português, António I, que estabeleceu, aqui, governo em exílio durante dois anos entre 1580 e 1582.

Mais tarde, quando a monarquia portuguesa foi restaurada, na Restauração de 1640, a cidade expulsou os ocupantes espanhóis que haviam tomado controlo do Forte de São Benedito do Monte Brasil e, devido aos seus esforços, viu-lhe ser atribuído o título de Sempre Leal Cidade pelo Rei D. João IV, em 1641.
Posteriormente, outro rei português, Afonso VI, refugiou-se no forte desde 1669 até 1684, após ser deposto pelo seu irmão, o Rei D. Pedro II.




É interessante salientar que o porto de Angra viu-lhe ser dado o sufixo Heroísmo pela Rainha portuguesa Maria II, no século XIX, como reconhecimento do seu papel nas disputas parlamentares Liberais que decorreram no início do século XIX, a seguir à Guerra Peninsular. Durante tal período, a cidade tornou-se o centro do apoio Liberal e, por isso, foi apelidada de Capital Constitucional do Reino durante a Guerra Civil de 1828-1834.

A cidade serviu, também, como refugio para a rainha exilada entre 1830 e 1833 e para o escritor, orador e político João Baptista da Silva Leitão de Almeida Garrett, durante a Guerra Peninsular. Em 1836, o teórico naturalista e evolucionista Charles Darwin visitou a ilha no HMS Beagle, antes de ir para São Miguel, e proferiu a famosa afirmação “Nada de interesse a relatar”.
A cidade sofreu danos significantes no horrendo terramoto de 1980, encontrando-se, agora, restaurada.